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环境系唐幸福教授团队揭示高效脱硝催化剂活性位的共同特征
发表时间:2020-03-27 阅读次数:1768次

       环境系唐幸福教授团队在控制PM2.5前体物氮氧化物排放方面取得重要进展,证明了双金属原子结构即双核位是高效脱硝催化剂活性位的共同特征。研究成果近日在线发表于国际综合学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications, 11, 1532, (2020). DOI: 10.1038/s41467-020-15261-5)。

       氮氧化物是大气污染物PM2.5和臭氧的重要前体物,是造成严重灰霾天气和臭氧污染天气的重要原因之一。氮氧化物主要来源于固定源(如燃煤锅炉,钢铁、焦化、水泥、玻璃、陶瓷等行业)和移动源(如机动车尾气等),氨选择性催化还原氮氧化物(SCR)是控制氮氧化物排放最有效的技术,其核心是催化剂。随着日益严格的环保法规的颁布和实施,需要开发适用于各种苛刻条件下的高效SCR催化剂,以满足环保法规的要求。然而,高活性催化位所具有的结构特征至今尚不清楚,已经成为开发高效SCR催化剂的主要障碍。

 

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1. (a) 单原子催化剂Mo1/Fe2O3的AC-STEM图;(b) Mo-Fe双核位的结构图;(c) 催化剂的H2-TPR图;(d) SCR反应速率和活化能图。

 

        针对上述难题,唐幸福教授团队设计了一系列单原子催化剂,成功地获得了高效SCR催化剂活性位的共同结构特征。如图1所示,酸性的单原子钼锚定于具有氧化还原性的氧化铁表面,得到了单原子催化剂Mo1/Fe2O3,单个Mo原子与一个相邻的表面铁原子形成一个具有酸性—氧化还原性的双核位。研究表明单原子催化剂Mo1/Fe2O3的SCR活性随双核位数量的增加而线性增加,但表观活化能保持不变,这证明酸性-氧化还原性双核位是SCR的催化活性位。为了获得高效SCR催化剂活性位的共同结构特征,唐幸福教授团队进一步设计了具有酸性-氧化还原性双核位的单原子催化剂W1/Fe2O3和Fe1/WO3,SCR活性趋势和表观活化能的特征与单原子催化剂Mo1/Fe2O3的结果一致,如图2所示。因此,酸性-氧化还原性双核位是高效SCR催化剂的共同特征,优化双核位的酸性和氧化还原性可以研发出高活性的SCR催化剂。这项工作揭示了高活性SCR催化剂活性位的本征结构特征,为研发高效脱硝催化剂提供了重要的设计策略和技术支撑。

 

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图2. (a-c) 单原子催化剂W1/Fe2O3的EDS mapping图;(d) 单原子催化剂W1/Fe2O3的AC-STEM图;(e) 单原子催化剂W1/Fe2O3和Fe1/WO3的SCR反应速率图。

 

        该工作获得了复旦大学环境系、国家自然科学基金、上海光源、北京光源、烟气多污染物控制技术与装备国家工程实验室、移动源污染排放控制技术国家工程实验室的大力支持。环境系博士生曲韦烨、刘小娜为共同第一作者,唐幸福教授、陈雅欣博士后为通讯作者。

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